阿秒激光脉冲的产生与操控

　　摘要 随着激光技术的发展, 激光的脉宽不断减小. 21世纪初, 研究者首次突破飞秒的界限, 在实验室产生了孤立的阿秒脉冲, 由此打开了阿秒科学的大门. 目前最短的激光脉宽达到了43 as, 这为超快光学测量带来了前所未有的时间分辨率, 阿秒科学也成为近20年来超快光学领域最重要的成就之一. 虽然少周期驱动光、偏振选通、双色光等多种方案已经被用于调控阿秒脉冲的产生, 许多调控阿秒光源椭偏率的方法也得到了证实, 但如何提升阿秒脉冲的能量及产生圆偏振阿秒脉冲仍然是当前研究的热点.

　　本文源自科学通报 发表时间：2021-03-10《科学通报》是中国科学院 ，国家自然科学基金委员会出版的杂志。主要报道自然科学各学科基础理论和应用研究方面具有创新性、高水平和重要意义的研究成果。报道及时快速，文章可读性强，力求在比较宽泛的学术领域产生深刻影响。设有点评、进展、评述、前沿、论文、快讯、论坛、争鸣、动态和书评等栏目。

　　关键词 阿秒脉冲, 高次谐波, 偏振控制, 少周期激光脉冲

　　长期以来, 研究者们致力于实现超高时空分辨的测量. 自Maiman发明了世界上第一台激光器以来[1], 激光技术不断发展并为世界带来了巨大的变革. 随着调 Q、锁模、啁啾脉冲放大等技术的发展和钛宝石介质的应用, 人们获得的激光脉冲的脉宽越来越短, 脉冲能量越来越高, 基于超短激光脉冲超快探测的时间分辨率也在逐步提高, 这使得探索微观世界动力学机制和物理规律、操控微观超快物理过程成为可能. 目前, 超快探测技术已在物理学、化学、生命、材料等诸多学科领域取得了重大突破. 比如, 20世纪80年代, Zewail利用飞秒激光研究了化学反应中的分子中间态演化过程, 从分子层面揭示了化学反应的动力学过程, 开创了飞秒化学[2]研究领域. 原子分子内部电子的动力学过程发生在阿秒(1 as=10–18 s)量级, 如果要研究这些动力学过程, 则需要脉宽更短的激光脉冲和更高的时间分辨率.

　　2001年, Hentschel等人[3]首次在实验上利用飞秒激光驱动的高次谐波产生了650 as的孤立脉冲. 同年, Paul[4]在实验上产生了250 as的脉冲串. 这些成果标志着激光脉冲的脉宽突破飞秒壁垒, 揭开了阿秒时代的帷幕[5]. 基于阿秒脉冲的超快探测技术也自此打开了从电子层面认识微观世界的大门. 2002年, Drescher等人[6]利用阿秒脉冲和少周期红外脉冲的泵浦-探测技术, 观测到了氪(Kr)原子内层电子电离和俄歇衰变等过程. 随后, Kr原子电子跃迁、He原子电离等过程均被实时探测[7,8]. 其中, 电离时间延迟问题引起了阿秒科学领域研究者们的广泛关注和讨论[9,10]. 另外, Sansone等人[11]还将阿秒脉冲用于调控H2分子的电子局域态.

　　近年来, Calegari等人[12]和Pertot等人[13]实现了对更加复杂分子(如苯基丙氨酸分子、碘乙炔分子)内部电荷迁移过程的测量. 国内许多课题组也在阿秒时间分辨的超快探测方面开展了大量研究, 取得了许多重要成果[14~18]. 此外, 阿秒脉冲的应用逐渐由气体拓展至固体[19~22]. 阿秒操控在频域上为拍赫兹(1 PHz=1015 Hz) 操控, 使得阿秒脉冲对固体内部电子超高频率的操控成为可能, 这将超越现有半导体晶体管最快响应速度 1.2 ps(1 ps=10–12 s)的纪录, 被认为是光电信息处理向拍赫兹发展的基础[23].

　　阿秒激光脉冲作为阿秒超快探测与操控的首要条件, 如何产生更短脉宽的阿秒脉冲一直是阿秒科学的核心问题. 目前, 阿秒脉冲的产生主要是利用飞秒激光与气体介质相互作用产生的高次谐波. 随着谐波调控机制的不断发展, 阿秒脉冲的脉宽也在不断减小, 代表性的实验结果如图1所示. 2001—2006年, 最短的阿秒脉冲由650 as减小到130 as[24]; 2008年, 孤立阿秒脉冲的脉宽突破了100 as[25]; 2012年, Zhao等人[26]采用双光学选通方案实现了67 as脉宽孤立脉冲; 2017年, 孤立阿秒脉冲脉宽被进一步压缩至50 as[27,28]以下, 成为目前最短的激光脉冲.

　　1 孤立阿秒脉冲的产生

　　对于上述这些脉宽不断被压缩的阿秒脉冲, 其实验技术关键就是对飞秒驱动激光的电场进行精密操控. 早期孤立阿秒脉冲的产生是采用少周期飞秒驱动激光与气体介质相互作用获得的. 随后, 研究人员通过控制超短飞秒激光对介质的电离时间窗口(电离选通), 即提高驱动激光强度使得气体介质在激光脉冲上升沿便被迅速电离, 也可以获得孤立阿秒脉冲[29]. 此外, 高次谐波的产生效率对驱动激光椭偏率的依赖十分敏感. 当驱动激光为线偏振光时, 谐波的产生效率最高; 随着驱动激光椭偏率上升, 谐波产率逐渐降低. 于是, 研究者们利用阿秒脉冲对驱动激光椭偏率的这种依赖特性提出了偏振选通机制[24,30,31]. 实验中, 这种偏振选通驱动激光可以由两个波长相同但旋性相反的圆偏振脉冲构成. 当两个脉冲间具有时间延迟时, 脉冲时域重叠区域的合成光场为线偏振光, 而非重叠区域的电场则依然保持各自脉冲的圆偏振特性.

　　因此, 高次谐波辐射的时间窗口便由重叠区域的时间宽度决定. 通过调节脉冲间延迟时间, 可以将高次谐波辐射的时间窗口缩短到单个光周期内. 在此基础上, Chang团队[26,32,33]和Tzallas等人[34]提出了双光学选通和干涉偏振选通机制. 双光学选通机制是在偏振选通上再叠加一个倍频激光, 这样便可以使每一个光周期只辐射一个阿秒脉冲, 从而允许研究者们使用10 fs左右的钛宝石激光产生孤立阿秒脉冲. Chang团队进一步证明, 采用椭圆偏振光的广义双光学选通(generalized double optical gating)可以将驱动激光的脉宽拓展至28 fs. 而干涉偏振选通方案巧妙地设计了两个迈克尔逊仪, 通过多个驱动脉冲的干涉实现激光脉冲偏振态的调制, 从而可以利用长周期驱动脉冲构成偏振选通. 同时, Pfeifer等人[35]、Zeng等人[36]和Lan等人[37]也提出了双色驱动光机制产生孤立阿秒脉冲. 国内外许多团队也在双色驱动光阿秒调控机制及相关问题上开展了系统的理论研究[38~46].

　　这些机制通过控制高次谐波产生的电子动力学过程来改善阿秒脉冲的效率、脉宽等, 同时降低对驱动激光器的要求. 以上研究都是对时域上的驱动激光波形进行调控. 最近, Hammond等人[47]提出了一种对驱动激光空间波前进行调控的方案, 从空间上将一串阿秒脉冲分离为一个个孤立阿秒脉冲. 该方案在驱动激光径向对称的等相位面引入了空间啁啾, 使得波前在周期量级时间尺度上发生旋转, 旋转后的各个波前相互独立, 沿不同方向传播. 相对应地, 这种驱动激光产生的各个阿秒脉冲也就具有不同的传播方向, 经过传播, 便可以在远场的不同空间位置获得不同的孤立阿秒脉冲, 这种方案也被形象地称为“阿秒灯塔”.

　　在不断缩短阿秒脉冲脉宽的同时, 研究者们也在不断提高阿秒脉冲的单光子能量(表1). 根据“三步模型”, 谐波的最大光子能量遵循Ecutoff=Ip+3.17Up的截止定律[48]. 其中, Ip是介质原子的电离能, 而 U I p L L 2 为电子在激光场中的有质动力势, 与驱动激光强度IL和波长平方 L 2 成正比. 因此, 提升谐波最大光子能量最简单的方法就是提高驱动激光强度IL和波长λL. 早期受限于驱动激光功率和激光波长等因素, 实验上获得的阿秒脉冲的光子能量都在100 eV以内. 随着中红外激光技术的发展, 研究者逐渐将目光投向增加波长的方案来获得更短脉宽和更高光子能量的阿秒脉冲.

　　2017年, Chang团队[27]和Gaumnitz等人[28]正是采用中红外少周期驱动激光, 将阿秒脉冲脉宽缩短到53 as的同时, 也将中心光子能量提高到200 eV以上. 该光子能量覆盖了硅(Si)、磷(P)、硫(S)的L吸收边(硅: 99 eV、磷: 136 eV、硫: 163 eV)及硼(B)的K吸收边(184 eV), 因此可以用来研究含硅半导体材料分子尺度下的超快过程. 随着光子能量进一步提升, 波长范围在4.4~2.34 nm的X 射线常被用来对有机物进行探测, 其对应的光子能量范围为280~530 eV. 在此范围内的光子不会被水分子中的氧(O, K吸收边为540 eV)吸收, 但是会被有机物中的碳(C)原子和氮(N)原子( K吸收边分别为284和 401 eV)吸收. 因此, 有机物在该波段内的吸收系数比水的高1个量级, 这一波长范围被称作“水窗”. 当光子能量被提高至水窗后, 可以对生物活体样本进行显微成像.

　　2015年, Silva等人[49]利用40 fs近红外飞秒激光, 在实验中产生了空间分离的阿秒脉冲, 其中心光子能量接近300 eV. 2016年, Teichmann等人[50]利用1850 nm飞秒激光, 通过实现高气压下的相位匹配条件, 产生了光子能量覆盖250~500 eV的阿秒脉冲. 2018年, Johnson等人[51]将聚焦后峰值强度超过2×1015 W/cm2 的红外激光作用在充氦气体盒中, 将谐波的最大光子能量拓展到 600 eV. 他们还提出了过驱动机制, 即利用强光场电离原子产生的等离子体对驱动激光的时空整型作用来满足相位匹配条件, 提高阿秒脉冲的产生效率. 但通过长波长驱动激光来提升光子能量方案面临的最大挑战在于, 高次谐波的转换效率随驱动激光波长幂指数下降 ( , 5 < a < 6 a L ), 因此, 增大驱动激光波长提升高次谐波产率的方法受到了极大限制. 2020年, Fu等人[52]采用双啁啾光参量放大技术产生了太瓦级中红外飞秒激光. 该实验小组通过采用松散聚焦方式增加中红外激光和气体介质的作用距离, 同时, 还利用双腔气体盒来实现较低且稳定的背景气压, 降低气体电离速率以满足相位匹配条件. 最终, 该实验产生的高次谐波谱不仅覆盖了150~350 eV的光子能量范围, 同时还将水窗波段高次谐波的脉冲能量提升了近两个数量级.

　　另外, 提高孤立阿秒脉冲的脉冲能量也是研究者们不断追求的目标. 由于产生孤立阿秒脉冲的方案都需要载波包络相位稳定的少周期甚至单光周期飞秒驱动激光, 而少周期飞秒驱动激光的脉冲能量目前通常在毫焦量级, 因此产生的阿秒脉冲能量在纳焦甚至皮焦量级(图2). 直到2013年, Takahashi等人[53]采用太瓦级双色驱动激光方案将孤立阿秒脉冲的脉冲能量提高到了微焦量级(图2). 他们在实验上获得了10 μJ准孤立阿秒脉冲和1.3 μJ孤立阿秒脉冲, 其脉冲峰值功率可达 2.6 GW, 甚至超过了部分极紫外自由电子激光器输出的脉冲功率. 这是目前实验获得脉冲能量最高的阿秒激光, 但脉宽分别是375和500 as.

　　为了进一步压缩阿秒脉冲的脉宽, 2020年, Xue等人[54]通过两级光参量放大器制备了3束波长分别为800 nm(泵浦光)、1350 nm (信号光)、2050 nm(闲频光)的飞秒激光脉冲, 再利用三通道光波合成技术将这3束激光合成为一个高强度单光周期脉冲(图3). 利用该合成光脉冲作为驱动激光, 研究人员获得的阿秒脉冲峰值功率可以超过1 GW, 傅里叶极限脉宽小于200 as. 除此之外, 该方案使用反馈稳定技术来提升3束激光间的相对相位、时间延迟和脉冲能量的稳定性, 输出高次谐波和阿秒脉冲的稳定性也得到大幅提高. 三色合成驱动光与单色驱动光相比, 为实验方案提供了更多的可调控自由度来优化高次谐波辐射. 其驱动光场中增加的中红外脉冲可以有效拓展高次谐波的截止频率. 同时, 利用三色光的拍频可以调控合成光场的波形, 从而使合成光场的主峰比相邻峰的强度更高, 且主峰之间的间隔时间更长. 因此, 利用多光周期脉冲合成的三色驱动光能够实现与少周期单色脉冲一样的孤立阿秒脉冲辐射.

　　2 阿秒激光脉冲偏振调控

　　除了脉宽、脉冲能量外, 偏振是阿秒激光脉冲的另一个非常重要的特性. 前文介绍的实验方案产生的阿秒脉冲均为线偏振脉冲. 由于高次谐波和阿秒脉冲是基于激光诱导下光电子与母核的重新复合机制产生的, 而圆偏振激光驱动下高次谐波和阿秒脉冲的效率非常低, 因此圆偏振高次谐波和阿秒光源的产生一直是个难题. 但圆偏振高次谐波和阿秒光源由于在磁性材料、手性材料等研究中的应用, 逐渐得到越来越多的关注. Levesque等人[55]和Zhou等人[56]发现, 飞秒激光驱动空间排列分子时, 可以辐射椭圆偏振的高次谐波. 在这种方案中, 研究人员先用一束较弱的激光驱使气体分子产生转动, 在特定的时间延迟下, 分子沿一定方向排列, 再用驱动激光与排列分子作用产生高次谐波. 但该方案对分子空间排列度要求较高, 且在实验中获得的椭偏率也小于0.4[55,56]. Ferré等人[57]发现, 原子激发态也会影响高次谐波的偏振, 受激发态共振影响的特定阶次高次谐波可以携带一定的椭偏率, 但调控自由度较小. 为了产生宽频谱、大椭偏率的高次谐波, 研究者们提出了调控驱动激光的方案.

　　早在2005年, Long 等人[58]就讨论了双色圆偏振光操控高次谐波偏振特性的机制. 这个理论方案直到2013年才重新得到实验小组的重视[59~61]. 这种机制通常利用两束频率比为1:2且旋性相反的圆偏振光合成“三叶草”型电场(图4)来驱动气体产生阿秒脉冲. 由于系统具有3重对称性, 3m阶(m 为自然数)的高次谐波被禁止产生. 同时, 谐波辐射过程满足光子动量守恒, 因此3m+1阶谐波为与基频驱动激光旋性相同的圆偏振光, 而3m–1阶谐波则为与倍频驱动激光旋性相同的圆偏振光. 由于该方案产生的高次谐波旋性在频域上左右交替出现, 因此时域上获得的是偏振方向不断变化的线偏振阿秒脉冲. Li等人[62]和 Dorney等人[63]提出调节双色圆偏振驱动激光的频率和相对强度来调控左旋圆偏振和右旋圆偏振高次谐波的产率, 从而获得某一旋性占优的圆偏振高次谐波. Hickstein等人[64]提出了利用非共线的双色光方案. 非共线方案是将两束旋性相反的单色圆偏振光以极小的夹角 (毫弧度)聚焦于气体介质, 两束圆偏振光合成的电场在焦平面上表现为偏振方向随径向距离变化的线偏振光.

　　因此, 气体介质在焦平面上仅产生奇次谐波, 且谐波包含两束, 一束在中心线右侧传播, 另一束在中心线左侧传播. 这两束谐波均为圆偏振光但旋性相反. 非共线高次谐波的发散角θq与谐波阶次q相关, 可表示为θq= ±arcsin(α/q), 其中α为两束驱动激光夹角的1/2. 因此, 不同阶次的谐波及驱动激光在空间上都是分离的(图 5). 但非共线聚焦方案的缺点是驱动激光与介质作用区域减小, 而且其相位匹配条件比共线方案更加复杂, 这些因素不利于提高阿秒脉冲的产生效率. 另外, Lambert等人[65]提出了利用正交双色场驱动产生椭圆偏振高次谐波的方案. 该方案通过调节基频光和正交倍频光之间的时间延迟, 产生的高次谐波在特定阶次范围内具有椭偏率. 但奇次和偶次谐波具有不同方向的旋性, 因此在时域上获得的阿秒脉冲的椭偏率依然很低. Zhai等人[66]发现, 通过调控双色光的相对强度可以选择性增强特定旋性的高次谐波, 当倍频光的强度提升到与基频光相同甚至更高时, 偶次谐波的强度将超过奇次谐波数倍.

　　这种旋性增强的高次谐波可以在时域上合成椭圆偏振的阿秒脉冲, 且通过改变双色场之间的偏振夹角可以调节阿秒脉冲的椭偏率. 正交双色场方案的另一个优点在于, 其高次谐波的产生效率高于双色圆偏振光方案. 除此之外, Azoury等人[67]设计的光路通过让一束线偏振飞秒激光在驱动首个气体靶后, 将偏振方向旋转90°再次驱动另一个气体靶, 获得了两束偏振方向垂直的相干高次谐波. 通过精确调控两束垂直偏振高次谐波相对相位稳定在0.5π, 实验人员合成出了椭偏率接近1的高次谐波谱. 但该方案要求在阿秒精度下调节不同阶次谐波的相对相位, 这对实验操作是巨大的挑战.

　　3 阿秒激光脉冲轨道角动量调控

　　光的偏振态对应的是光子的自旋角动量, 与之相对应, 光子也可以携带轨道角动量. 近几年来, 产生和调节携带有轨道角动量的阿秒脉冲(也被称作涡旋阿秒脉冲)同样得到了许多研究者的关注. 2012年, Zürch 及其团队[68]将涡旋近红外激光作用在氦气体靶上, 在实验中观察到了具有螺旋型波前的高次谐波. 但受驱动激光不稳定性和传播过程中介质吸收作用的影响, 该实验中在远场观测到的各阶次谐波拓扑荷均为1. 2014年, Gariepy等人[69]利用涡旋红外飞秒激光产生了具有轨道角动量的高次谐波(图6), 并且验证了高次谐波产生过程中的角动量守恒定律lh=qlf, 其中lh为高次谐波所携带拓扑荷, q为谐波阶次, lf为驱动激光拓扑荷. 两年后, Géneaux等人[70]在该方案的基础上, 利用拓扑荷为3的红外飞秒激光产生了拓扑荷高达57的19 阶高次谐波, 同时还合成出脉宽为217 as的涡旋阿秒脉冲串.

　　2017年, Géneaux[71]进一步研究了对涡旋高次谐波(l, p)拉盖尔-高斯模中径向模数p的调控. 其理论和实验结果证明, 由(1, 0)拉盖尔-高斯模驱动激光产生的高次谐波, 不同量子轨道产生的辐射具有不一样的径向模数. 同年, Kong等人[72]使用相同波长的高强度线偏振激光和低强度单拓扑荷激光作为驱动光, 在非共线机制下产生了拓扑荷小于3的高次谐波. 同时, 通过调节驱动光中两种成分的相对激光强度和时间延迟, 还实现了对这些高次谐波所携带拓扑荷的调控. 2019年, Rego等人[73]提出了产生具有时变轨道角动量的极紫外光源方案. 在该方案中, 他们将两束各自具有不同拓扑荷的红外飞秒脉冲共线聚焦到气体靶上, 以产生具有时变轨道角动量的高次谐波光束. 这种谐波轨道角动量对时间的微分被定义为“光自扭矩”ξq. 研究发现, 该方案所产生谐波的光自扭矩满足等式ξq=q(l2–l1)/td, 其中td为两飞秒脉冲间的时间延迟.

　　因此, 高次谐波拓扑荷变化的快慢可以通过调节延迟时间td来控制. 除了利用涡旋飞秒激光驱动气体靶的方案, Wang等人[74]还从理论上提出了利用相对论强度(1018 W/cm2 )的圆偏振飞秒激光驱动固体靶的方案. 当圆偏振飞秒激光垂直入射在平面固体靶上时, 激光的辐射压使靶的表面形变产生凹面, 该凹面结构使得驱动光由正入射变为斜入射, 从而能够在相对论振荡镜机制下产生表面高次谐波. 在该过程中, 驱动光的自旋轨道角动量可以转化为高次谐波的轨道角动量, 谐波获得的轨道角动量量子数为l h = q –1. 该方案理论上可以产生高强度 (1015 W/cm2 )的涡旋阿秒脉冲.

　　4 总结

　　随着阿秒激光脉冲和阿秒探测技术的进步, 研究者在超快科学方面取得了巨大进展. 实验上获得的最短脉宽的孤立阿秒脉冲已达43 as, 逼近一个原子时间单位(24 as); 孤立阿秒脉冲的最大光子能量已达400 eV, 最高脉冲能量已达1.3 μJ, 可以诱发介质的非线性光学现象; 许多调控阿秒光源椭偏率的方法也得到了实验证实. 但是, 短脉宽、高能量的阿秒脉冲目前尚无法同时兼得, 高效率、近圆偏振阿秒脉冲的产生仍是当前研究的焦点.